可充鈉離子電池因鈉元素資源豐富、材料成本低廉，在大規(guī)模儲能方面引起了廣泛的關(guān)注。傳統(tǒng)的鈉離子電池中所用的有機電極材料多是基于共軛羧酸鹽的化合物體系，這類化合物通過雙鍵重組機制來穩(wěn)定體系結(jié)構(gòu)，但化合物種類相當有限。

近期，上海交通大學化學化工學院陳接勝教授、王開學研究員團隊與中科院上海硅酸鹽研究所劉建軍研究員團隊合作，在以非共軛體系羧酸類化合物作為鈉離子電池負極電極材料方面的研究取得了重要進展。以1,4-環(huán)己二羧酸(CHDA)為例，結(jié)合實驗與理論計算結(jié)果，首次提出了非共軛體系羧酸類化合物作為負極電極材料的氫轉(zhuǎn)移儲鈉機制，即在電化學反應(yīng)中，兩個相鄰羧基之間的氫轉(zhuǎn)移會激活羧酸鹽官能團的電化學活性，間接促使π*反鍵軌道向σ成鍵軌道轉(zhuǎn)變以穩(wěn)定電子。CHDA負極電極材料具有良好的可逆性和相對恒定的電壓。基于以上結(jié)果，該工作還對大量非共軛有機化合物進行了預測，為電極材料的選擇做出了重要的補充。這項工作將有機電極材料從共軛體系擴展到了非共軛體系，并確定了儲鈉過程中的氧化還原活性中心，為新型高容量、高可逆性鈉離子電池負極材料的開發(fā)提供了新思路，為有機電極材料氧化還原反應(yīng)活性中心的確定提供了新策略。

該成果“Non-Conjugated Dicarboxylate Anode Materials for Electrochemical Cells”發(fā)表在最近的德國應(yīng)用化學(Angew. Chem. Int. Ed.)上，上海交通大學博士生馬超和上海硅酸鹽研究所碩士研究生趙曉琳為共同第一作者，王開學研究員為通訊作者。該研究成果得到了國家自然科學基金(51432010、51472158、21573272、21720102002)和高性能陶瓷和超微結(jié)構(gòu)國家重點實驗室開放課題基金(SKL201703SIC)的支持。